3月31日，济南大学李旭光副教授课题组在Water Research在线发表了题为“Self-Powered Electron Transfer on Single-Atom Dual-Reaction Center: Achieving High-Efficiency Catalysis in Oxidant-Free Systems”的研究论文，设计并合成了一种单原子铁双反应中心催化剂（Fe-N4），实现无氧化剂高效降解污染物。
难以通过常规水处理工艺去除的新兴污染物推动了高级氧化工艺的发展，其中非自由基电子转移路径因其在复杂水体中的选择性和稳定性而日益受到青睐。研究人员已设计出多种催化剂来介导直接电子穿梭，但大多数体系仍需依赖外加化学氧化剂（如过氧化氢、过一硫酸盐和过二硫酸盐）的活化。虽然过氧化物能提升降解效率，但其大规模使用会增加经济成本、带来储存与操作问题，并可能导致处理出水中残留氧化剂或转化副产物。完全无氧化剂的工艺则代表了一种更精妙且可持续的解决方案，即污染物自身作为燃料驱动其降解过程，无需添加氧化剂，也不仅依赖溶解氧。因此，核心的科学与工程挑战在于构建一种先进的催化结构，能够通过明确的电子转移路径实现高效、不依赖吸附的污染物降解，且无需任何外源氧化剂。
本研究通过设计具有原子级分散Fe-N4位点的双反应中心催化剂，直接应对这一挑战，旨在促进污染物驱动的自供能电子活化。结合原位光谱表征、电化学分析和受控机理实验，结果证实有机污染物可作为本征电子供体。电子直接转移至单原子铁中心，启动一个自供能的催化循环，该循环独立于外加氧化剂或溶解氧。稳健的定量构效关系进一步证实，降解动力学受污染物固有给电子能力（如ΔEgap位移、HOMO能量及亲核性指数）调控，从而将催化电子转移路径与非催化吸附明确解耦。该无氧化剂（无需额外添加氧化剂）体系在实际水体连续流反应器中的有效性能及补充的生命周期评估，验证了其实际可行性与环境可持续性。本研究建立了一个基础机理框架，并为开发适用于复杂水净化场景的高效、可预测且可持续的高级氧化技术提供了清晰的设计原则。
