近年来，拓扑材料与磁性材料异质结因兼具丰富的能带结构、界面效应和超快自旋动力学，逐渐成为太赫兹发射研究的重要材料平台。在传统物理图景中，这类异质结受到飞秒激光激发后，通常由磁性层产生超快自旋流，并通过邻近材料中的自旋-电荷转换形成瞬态电荷流，从而辐射太赫兹波。然而，随着相关研究不断深入，一些拓扑材料/铁磁异质结中观察到的太赫兹响应并不能完全由自旋-电荷转换机制解释。拓扑材料本征的能带结构与界面非线性光电流能否成为太赫兹辐射的主导来源，仍是有待厘清的重要问题。
针对这一问题，南京大学超导电子学研究所吴培亨院士团队的金飚兵教授、张彩虹教授团队联合南京大学王学锋教授团队及东南大学夏钶教授团队以狄拉克半金属PtTe2和铁磁Cr5Te6组成异质结为研究对象，系统开展了太赫兹发射实验。实验结果显示，与单独的PtTe2和Cr5Te6相比，异质结产生的太赫兹信号显著增强。进一步的偏振实验发现，在不施加外部磁场的条件下，仅改变入射圆偏振光的手性，即可实现异质结太赫兹发射信号极性的可逆切换。同时，太赫兹信号表现出明显的二阶非线性光电流特征，表明圆偏振光伏效应（circular photogalvanic effect, CPGE）是该体系中重要的太赫兹产生机制。
图1 PtTe2/Cr5Te6薄膜异质结中的无磁场太赫兹发射。不同圆偏振光手性可实现太赫兹信号极性的可逆切换，并呈现明显的样品方位角依赖特征。
为进一步确定太赫兹信号的来源，研究团队分别进行了磁场反转、样品正反向激发以及Co/PtTe2对照实验，并对不同磁场下的太赫兹信号进行了偶、奇分量分解。结果表明，PtTe2/Cr5Te6中随磁场反转变化的奇分量远小于偶分量，而以自旋-电荷转换为主导的Co/PtTe2对照样品则表现出明显的磁场相关极性反转。上述结果排除了自旋-电荷转换和磁光生伏特效应的主导贡献，说明PtTe2/Cr5Te6中的太赫兹发射主要来源于异质界面的光生电流。
图2 PtTe2/Cr5Te6与Co/PtTe2的太赫兹发射对照。前者对磁场反转不敏感，而Co/PtTe2表现出典型的磁场相关极性反转，表明两者主导的太赫兹产生机制不同。
在此基础上，研究团队结合第一性原理计算进一步分析了界面光电流的微观起源。计算结果显示，Cr5Te6的引入显著改变了界面附近PtTe2的局域结构和电子态，并在邻近界面的PtTe2能带中诱导明显的自旋劈裂，表明界面耦合对其电子结构产生了显著调控。结合实验结果，界面能带重构为手性相关的选择性光学跃迁提供了条件，使不同手性的圆偏振光在动量空间产生不同的非对称载流子分布，进而形成方向随光手性反转的超快光电流，并实现太赫兹波极性的可控切换。
图3 PtTe2/Cr5Te6薄膜异质界面的结构与能带调控。界面耦合引起电子态重构和明显的能带自旋劈裂，为手性相关光电流的产生提供条件。
该研究表明，在拓扑/铁磁异质结中，界面能带调控可以使光伏效应成为主导的太赫兹产生机制，为理解此类异质结构中的超快光电流及太赫兹辐射提供了新的认识。同时，利用光手性而无需翻转外部磁场即可控制太赫兹波极性，为实现无磁场、全光学调控的太赫兹辐射源提供了新的思路。
