在甲烷减排与温室气体治理领域，低浓度甲烷的高效治理具有重要意义。垃圾填埋、煤矿通风以及天然气开采、输送和使用过程中均可能产生甲烷排放，部分排放气流经空气稀释后，甲烷浓度可降至数百至数千ppm甚至更低。然而，甲烷具有稳定的C–H键，低浓度条件下较低的甲烷分压又进一步增加了其活化和深度氧化的难度。传统热催化通常需要较高温度才能实现高效甲烷燃烧，如何在超低甲烷浓度下实现温和条件下的高效完全氧化，是甲烷减排领域面临的重要科学挑战。
光子-声子协同调控光生载流子动力学，实现低浓度甲烷低温高效燃烧
近日，清华大学化工系唐军旺教授团队通过构建Pt/CeO2{111}纳米晶光子-声子协同催化体系，实现了超低浓度甲烷的低温高效完全氧化。团队利用晶面工程调控CeO2的光生载流子行为，发现{111}晶面表现出最优的甲烷氧化性能；进一步负载Pt后，Pt作为电子受体促进光生电子向其迁移并加速氧气还原，增强O2⁻等活性氧物种的生成，同时光生空穴在皮秒尺度快速参与甲烷C–H键活化，推动后续连续氧化。此外，热激发产生的声子可促进深能级陷阱态载流子脱陷，提高有效载流子参与表面反应的效率，超快瞬态吸收光谱证实了这一光子-声子协同机制。
实验结果显示，在500ppm甲烷、6bar、200 ℃及30,000mL·g-1·h-1空速条件下，Pt/CeO2{111}催化剂实现了95%的甲烷转化率和99%的CO2选择性，T80仅为98℃，表观量子效率达到36.5%，并可稳定运行超过100小时。相比之下，同一催化剂在单纯热催化条件下需要超过600 ℃才能获得相近的甲烷转化性能，而光子-声子协同催化将反应温度显著降低至200 ℃，表明光子与声子的协同能够有效突破传统热催化的温度限制。
研究通过{111}晶面工程、Pt界面电荷调控以及光子-声子协同，揭示了晶面、界面电荷传输和声子调控载流子动力学对甲烷氧化反应的协同作用机制，为超低浓度甲烷的低温高效治理提供了新的催化策略，也为利用光子和声子协同突破传统催化反应的能量与动力学限制提供了新的范式。
研究成果以“光子-声子协同驱动Pt/CeO2{111}纳米晶催化超低浓度甲烷燃烧”（Catalytic Combustion of Extremely Low Concentrations of Methane by Pt/CeO2{111} Nanocrystals Driven by the Synergy of Photons and Phonons）为题，于8月19日发表于《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society，JACS）。
清华大学化工系教授唐军旺为论文通讯作者，清华大学化工系访问学者王超，博士后国俊俊、熊伦乔为论文共同第一作者。
研究得到国家重点研发计划、北京市自然科学基金、国家自然科学基金等的资助与支持。
